Arbeitsgruppe Prof. Dr. Ronald Imbihl

Die Arbeitsgruppe Imbihl forscht an der Dynamik von Oberflächenreaktionen und der Entwicklung katalytischer Modellsysteme.

FORSCHUNGSEXPERTISE: HETEROGENE KATALYSE

Der Schwerpunkt der Arbeitsgruppe Imbihl liegt in der Untersuchung der Dynamik von Oberflächenreaktionen und in der Entwicklung katalytischer Modellsysteme. Als Folge von Selbstorganisationsvorgängen werden bei bestimmten Oberflächenreaktionen die Ausbildung chemischer Wellenmuster, reaktions-induzierte Umstrukturierungen des Katalysators und Ratenoszillationen beobachtet. Neben diesen Erscheinungen, die der sogenannten Nichtlinearen Dynamik zuzuordnen sind, werden im Arbeitskreis Fragestellungen zur Druck- und Materiallücke in der Heterogenen Katalyse, zur elektrochemischen Promotion heterogen katalysierter Reaktionen und zur Nano- und Mikro-Strukturierung von Katalysatoren bearbeitet.

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FORSCHUNGSSCHWERPUNKTE

Die Heterogene Katalyse ist, was die Fähigkeit betrifft Chemikalien energiearm und mit hoher Selektivität zu produzieren, schädliche Stoffe aus der Umwelt zu entfernen und Energien umzuwandeln und zu speichern, eine der entscheidenden Zukunftstechnologien

Wir befassen uns mit Modellsystemen der Heterogenen Katalyse. Dies heißt, die stoffliche und strukturelle Komplexität der in der sogenannten "Realkatalyse" verwendeten Katalysatoren wird soweit reduziert, dass die Materialien einerseits den oberflächenanalytischen Techniken zugänglich werden, andererseits aber bestimmte Aspekte, die es zu untersuchen gilt, beibehalten werden. Im einfachsten Fall sind Modellkatalysatoren Einkristalle. Mit einem aufgedampften zweiten Metall oder Oxid werden daraus Modelle für bimetallische Katalysatoren oder für geträgerte Oxidkatalysatoren. Unter Reaktionsbedingungen ist die Struktur und Zusammensetzung von katalytischen Oberflächen von dynamischen Effekten bestimmt: chemische und strukturelle Umwandlungen bis hin zu morphologischen Änderungen des Katalysators finden statt. Unter diesen Bedinungen befindet man sich aber auch fernab vom thermodynamischen Gleichgewicht und es tritt raumzeitliche Selbsorganisation auf: kinetische Oszillationen und die Ausbildung chemischer Wellenmuster sind bekannte Beispiele solcher Selbstorganisation, aber auch Strukturbildungen wie reaktions-induzierte Umstrukturierungen zählen dazu. All diese Vorgänge sind auch Teil der sogenannten "Druck- und Materiallücke" in der Heterogenen Katalyse, worunter man die Diskrepanz zwischen UHV-Untersuchungen an Einkristallen einerseits und den Bedingungen der "Realkatalyse" andererseits versteht.

In den experimentellen Arbeiten liegt der Schwerpunkt auf räumlich auflösenden Methoden wie der Photoemissions Elektronenmikroskopie (PEEM) und Ellipsometrie. In den vergangenen Jahren wurden zur Aufklärung komplexer raumzeitlicher Strukturbildung zunehmend sogenannte "spektromikroskopische" Methoden wichtig, bei denen sich der Synchrotronstrahlung bedient wird und welche die Vorteile hochauflösender Mikroskopie (~10 nm) mit einer lokalen (~1 µm) strukturellen und chemischen Charakterisierung der abgebildeten Phasen kombinieren.

Wurden zunächst einfache Reaktionen der Autoabgaskatalyse wie CO-Oxidation und NO-Reduktion an Pt, Rh und Pd-Oberflächen untersucht, so traten in den vergangenen Jahren stofflich komplexere Systeme wie bimetallische Oberflächen und geträgerte V-Oxidkatalysatoren hinzu. Daneben etablierte sich die Festkörperelektrochemie als weiteres Arbeitsgebiet.


ABSCHLUSSARBEITEN UND JOBS

Masterarbeit „Umstrukturierung geträgerter Vanadium-oxid-Katalysatoren auf Pd(111) und Pt(111) Oberflächen“

In der Masterarbeit soll die Umstrukturierungsdynamik von Vanadiumoxid-Katalysatoren auf Edelmetalloberflächen während der Methanoloxidation untersucht werden. Alle Experimente werden in einem Ultrahochvakuum-System durchgeführt. Als ortsauflösende Methode wird ein Photoemissions Elektronenmikroskop (PEEM) eingesetzt. Die Struktur und Dicke ultradünner Vanadiumoxid-Katalysatoren wird mit Elektronenbeugung und Augerelektronen-Spektroskopie charakterisiert, deren Aktivität mit Massenspektroskopie beurteilt.
Zu Beginn der Arbeit werden ultradünne Vanadiumoxid-Katalysatoren auf den Substraten Pt(111) und Pd(111) synthetisiert und charakterisiert. Im Anschluss werden die Katalysatoren mittels Photoemissions-Elektronenmikroskopie während der katalytischen Reaktion auf Umverteilungs- und Restrukturierungsprozze untersucht. Dies stellt den Hauptteil der Masterarbeit dar. Abschließend findet eine Charakterisierung der katalytischen Aktivität mittels Massenspektrometrie statt.
Interessenten wenden sich bitte an Prof. Dr. Ronald Imbihl.


AUSSTATTUNG UND GERÄTE

  • Photoemissions Elektronenmikroskopie (PEEM I)

    Das PEEM 1 Labor beinhaltet eine standard Ultrahochvakuum-Kammer (UHV-Kammer) ausgerüstet mit einem Photoelektronen Emissions Mikroskop (PEEM) zur Untersuchung von Musterbildung auf einkristallinen Metalloberflächen. Die Kammer ist zudem mit einem Auger Elektronen Spektrometer mit Zylindrischem Spiegelanalysator (engl. cylindrical mirror analyzer, CMA) der Firma Pelkin Elmer zur Untersuchung der chemischen Oberflächenzusammensetzung ausgestattet. Zur Bestimmung der Oberflächenstruktur wird ein LEED (engl. low energy electron diffraction) der Firma Varian verwendet.

    Des Weiteren wird ein selbstgebauter Elektronenstrahlverdampfer zur Präparation dünner Metall- bzw. Metalloxidschichten eingesetzt. Zur Probenreinigung steht eine Sputter-Kanone der Firma Leybold-Haereus zur Verfügung, die zum Beschuss der Oberfläche mit Ar+-Ionen dient.

    Die Druckmessung erfolgt durch ein Varian Ionisationsmanometer, die Temperaturmessung durch ein Typ K Thermoelement. Die Temperatur lässt sich über eine resistive Heizung (Ta-Drähte, 0.25 mm Durchmesser) mittels Temperaturregler einstellen. Zum Erreichen hoher Temperaturen (größer 700 °C) wird eine Elektronenstoßheizung benutzt. Zudem können verschiedene Gase (Wasserstoff, Sauerstoff, Argon) über Leak-Ventile eingelassen werden, deren Fluss über Massenflussregler reguliert wird.

  • Photoemissions Elektronenmikroskopie (PEEM II)

      Der Untersuchungsschwerpunkt des PEEM 2 Labors liegt auf der Beobachtung von reaktionsinduzierten Umstrukturierungen von Übergangsmetalloxiden und der Musterbildung während katalytischer Oberflächenreaktionen. Die Experimente werden in einer Ultrahochvakuumkammer (UHV-Kammer, Basisdruck 1*10-9 mbar) durchgeführt, welche als kontinuierlicher Druchflussreaktor betrieben wird. Das Vakuum wird durch vier Turbomolekular- und eine Titansublimationspumpe erzeugt. Mittels eines differentiell gepumpten Gasrechens können unterschiedliche Reaktionsedukte (Sauerstoff, Wasserstoff, Methanol, Ammoniak, Kohlenstoffmonoxid, Stickstoffmonoxid) im Druckbereich von 10-9 bis 10-4 mbar in die Kammer eingeleitet werden.

    Die UHV-Kammer ist mit einem Photoelektronen Emissions Mikroskop (PEEM), einem differentiell gepumpten Quadrupol Massenspektrometer (QMS, Hiden Analytical HAL IV), einer Optik zur Beugung Niederenergetischer Elektronen (LEED, Vacuum Science Instruments ErLEED 150) und einem Auger Elektronen Spektrometer (AES, Staib Instruments ESA 100) ausgestattet.

    Dünne Übergangsmetall- und Übergangsmetalloxid Filme können mit einem Elektronenstrahlverdampfer (tectra) abgeschieden und mit der vorhandenen Oberflächenanalytik charakterisiert werden. Zur Probenpräparation steht eine Ar+-Sputter-Gun (Specs) zur verfügung. Die Proben können wahlweise durch eine resistive Heizung (bis 750 °C) oder eine Elektronenstoßheizung (bis ~1200 °C) erhitzt werden. Im Temperaturbereich 20 bis 750 °C sind zudem lineare Heiz- und Abkühlrampen (0,1 - 10 °C/s) möglich.

  • Rastertunnelmikroskopie (STM)

    Das STM Labor dient der Abbildung der Struktur von dünnen Übergangsmetall- und Übergangsmetalloxidfilmen sowie deren Strukturänderung während katalytischer Reaktionen auf atomarer Ebene. Hierzu ist es mit einer Ultrahochvakuum-Kammer (UHV Kammer, Basisdruck 1*10-10 mbar) ausgerüstet, welche neben dem Rastertunnelmikroskop (DME) über eine LEED Optik (engl. low energy electron diffraction, Firma Omicron) und einen Zylindrischen Spiegelanalysator (engl. cylindrical mirror analyzer CMA, Firma Physical Electronics Industries) zur Auger Elektronen Spektroskopie verfügt. Das Vakuum wird durch zwei Turbomolekular- sowie eine Ionengetterpumpe erzeugt. Die zu untersuchenden Proben können mit einer Elektronenstoßheizung auf eine Temperatur bis zu 1200 °C erhitzt werden.

    Für die Probenpräparation ist eine Ar+-Ionenkanone sowie ein Elektronenstrahlverdampfer zur Abscheidung dünner Metall- und Metalloxidfilme vorhanden. Über einen differentiell gepumpten Gasrechen können unterschiedliche Reaktionsgase in die Kammer eingelassen werden.

    In situ Beobachtungen der Prozesse während katalytischer Oberflächenreaktionen sind so möglich. Messungen der Reaktionsraten sind durch ein Quadrupol Massenspektrometer (Balzers Prisma) möglich.

  • Elektrochemie (EPOC)

    Das Elektrochemie Labor dient der Untersuchung von Phänomenen die der elektrochemischen Promotion katalytischer Reaktionen (engl. electrochemical promotion of catalysis, EPOC) zuzuordnen sind. Hierzu wird die katalytische Aktivität und Selektivität von Metallen, welche als Elektrode von ionenleitenden Festelektrolyten eingesetzt werden untersucht.

    Neben der typischen Ausstattung eines nasschemischen Labors sind zwei Potentiostaten (EG&G Princeton Applied Research und Bank Elektronik) vorhanden.


KOOPERATIONSPARTNER

Experiment

Theorie

Industrie

KOOPERATIONSPARTNER INDUSTRIE
  • Elmitec
    Elmitec Elektronenmikroskopie GmbH

ANSPRECHPARTNER

Prof. Dr. rer. nat. Ronald Imbihl
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